Pauline Dupont, qui avait été institutrice à l’école mixte de Smyrne, était depuis 1894 au moins la directrice de l’École professionnelle libre des Ternes à Paris XVIIe arr., une école gratuite, « sans classement, sans récompenses et sans punitions », selon sa présentation au Congrès féministe international de Berlin en 1896. Il s’agissait d’une école pour jeunes filles, bien que sa directrice soit en faveur de la mixité scolaire. Elle présenta cette « Innovation pédagogique » appliquée dans l’école depuis 1880 dans un article des Temps nouveaux du 18 mai 1895, puis dans le même journal et Le Libertaire en juillet 1901. Ces principes avaient soulevé l’admiration d’Anatole France et de Lucien Descaves.

En novembre 1895, elle faisait partie de la tribune accueillant Louise Michel à la salle du Tivoli-Vauxhall.

C’est chez elle que, lors des tournées de conférences de Sébastien Faure, était placée la petite Sidonie Vaillant. En 1899 elle était signalée dans les réunions du groupe Les Iconoclastes de Janvion. A cete époque elle animait toujours une école Villa des Ternes et 5 rue Juliette Lambert où, selon la police, elle élevait les enfants dans l’idée « que la révolution avait eu lieu et que l’anarchie avait jailli des ténèbres et des troubles ». Elle était une admiratrice de Louse Michel et de Sébastien Faure et, selon un indicateur, était « une dame de fond réservé et visant un idéal ».

Elle eut des responsabilités au sein de la Ligue des femmes pour le désarmement international (puis La Paix et le désarmement par les femmes), présidée par Mme Camille Flammarion. Elle rédigea le projet de la nouvelle association (Le Libertaire, 11 mars 1900).

Dans son rapport de juillet 1901 sur la marche de l’école, elle se déclarait « au soir de ma vie », enseignant depuis 35 ans. Mais elle poursuivit au moins quelques années encore. En 1907 ou 1908, elle prêta salons et greniers de l’école à Paul-Napoléon Roinard pour y préparer les décors monumentaux de son spectacle Les miroirs : moralité lyrique en cinq phases, huit stades, sept gloses et en vers.